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銀催化劑已被廣泛研究用於(yu) 光催化和電化學還原二氧化碳。然而，尚未有工作證實其對於(yu) 二氧化碳選擇性加氫為(wei) 甲醇具備高活性。
5月12日，天津大學化工學院教授劉昌俊課題組在學術期刊Green Energy & Environment發表論文，通過密度泛函理論（DFT）研究了氧化銦負載的銀催化劑應用於(yu) 二氧化碳加氫成甲醇的可行性，從(cong) 理論上確定了反應轉化途徑，並用實驗證明了理論預測結果，在負載銀催化劑高活性、高選擇性二氧化碳加氫合成甲醇實驗方麵取得了突破。
“碳中和”背景下，二氧化碳如何進行高效轉化成為(wei) 化學家關(guan) 注的焦點。在可能的各種化學反應中，最有希望開展大規模應用的是二氧化碳加氫生成甲醇的反應。目前，具有高活性和高選擇性的二氧化碳加氫催化劑成為(wei) 進一步應用的關(guan) 鍵。
劉昌俊課題組介紹，自2013年起，他們(men) 與(yu) 合作者通過理論計算和實驗證實，含氧空位的氧化銦及其負載的鈀、鉑、金、鎳、銠、銥等金屬催化劑對於(yu) 二氧化碳加氫生成甲醇具備很高的甲醇選擇性和較高的活性，氧化銦負載金屬催化劑也具有很好的穩定性。氧化銦負載銀催化劑應用於(yu) 非均相二氧化碳加氫製甲醇反應尚未有研究工作報道。
最新的這項研究中，劉昌俊課題組將氧化銦的“合作者”聚焦在金屬銀催化劑上，試圖通過銀與(yu) 氧化銦的結合調變，使Ag/In2O3催化劑成為(wei) 二氧化碳加氫合成甲醇高活性催化劑。
研究人員首先通過密度泛函理論計算，分析了銀與(yu) 含氧空位氧化銦表麵之間的相互作用。計算結果發現，二者之間的“界麵位點”能夠很好地活化二氧化碳分子，使其更容易在該位點發生加氫反應。
基於(yu) 理論計算的結果，研究人員采用沉積沉澱法製備出Ag/In2O3催化劑，並與(yu) 氧化銦催化劑對比進行了反應活性評價(jia) 。對比結果顯示，銀的加入提升了二氧化碳加氫生成甲醇的能力，明顯降低了其轉化的表觀活化能。而穩定測試的結果也說明Ag/In2O3催化劑具備更好的催化穩定性，相比In2O3催化劑，反應10小時後，活性保持率為(wei) 90.5%，而In2O3催化劑的活性保持率僅(jin) 為(wei) 80.4%。
此外，表征實驗也證實，銀的加入能夠促進表麵氧空位的生成，從(cong) 而增多了氧空位位點的數量，促進了二氧化碳的吸附與(yu) 解離過程。
研究人員表示，希望這項工作為(wei) 高選擇性氧化銦基催化劑的理性設計提供指導。
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